图2b和2c就是在不同能量测量到的电子驻波态,发现了没有空穴费米面的铁基超导体仍然具有能隙符号反转行为

超导现象是固体中的电子发生配对和量子凝聚的现象。由于超导态载流子是库珀电子对,具有类玻色特性,因此在一定温度以下,会凝聚到一个更低能量的宏观量子相干态,表现出电阻为零和完全抗磁性等性质。对超导体奇异性质的研究,不仅会大大推动凝聚态物理的前沿发展,同时会为人类带来许多重要的,甚至是不可替代的应用。高温超导机理研究的核心内容是关于电子对形成的原因。闻海虎教授小组长期致力于高温超导机理问题的研究,最近在铁基超导机制的研究方面取得了重要新进展。该工作于2016年1月29日发表在Nature
Communications7,10565。

铁基高温超导体自从2008年被发现后,已经将近10年时间了,其超导机理问题仍然没有得到解决。超导机理的核心问题就是关于电子库玻对的成因。铁基超导体作为第二类高温超导家族,有广泛的强磁场应用前景,其机理问题也与铜氧化物超导体一样,构成了当前物理学前沿领域中的重大科学问题。

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超导态一旦形成,如果想从此低能超导凝聚体中激发一个单电子就需要一定能量。这个能量被通称为超导能隙,它对超导态起到保护屏障的作用。这也是为什么超导态能够在有限温度下存在的原因。利用扫描隧道谱技术,能够直接测量这个能隙,包括超导能隙的大小和结构,并进一步获得电子配对的机理。最近几年,国际上发现了一些基于FeSe的新型超导体。电子结构测量发现这些超导体中只出现了一套电子费米面,然而隧道谱上看总是观测到两个超导能隙。为什么在一套费米面上出现了两个超导能隙,这是近几年困扰学术界的一个悬而未决的问题。此外,如果只有电子型费米面,没有了空穴费米面,理论预言的S+-模型是否还正确?

人们发现铁基超导体的电子费米面形状在不同的系统中有很大区别。早期发现的很多铁基超导体,既有电子型费米面,又有空穴型费米面,因此促使理论上提出了能隙符号反转的模型
,与磁交换作用导致电子配对的物理图像吻合。然而,最近几年发现的很多新的铁基超导体,不存在空穴型费米面,使得人们动摇了对S+-模型的认可,对铁基超导体能隙的认识一时陷入莫衷一是的状态。闻海虎教授团队首次利用电子驻波的相位敏感实验,发现了没有空穴费米面的铁基超导体仍然具有能隙符号反转行为,因此统一了铁基超导体能隙结构的认识,即超导电子配对均可能来自于反铁磁的自旋涨落效应,对铁基超导机理问题的解决将起到重要推动作用。该工作于2017年10月23日在线发表于Nature
Physics [Nature Physics 23 Oct 2017. DOI.10.1038/NPHYS4299.]。

4月29日,记者了解到,南京大学超导研究团队闻海虎、杨欢教授等人仔细测量了一种典型的铜氧化物Bi2212的扫描隧道谱,利用超导态的准粒子参考相位技术进行数据分析,直接演示了该超导体的d-波对称性能隙。此实验结果与王强华教授等的理论计算相一致。该工作促进了非常规高温超导机理研究的发展,于近日发表在。

闻海虎教授小组利用在南京大学建立的综合实验条件,生长出高质量的OHFeSe高温超导单晶,并对该超导体的扫描隧道谱进行了深入的研究。该超导体原子结构如图1b示意图所示。在远离杂质点测量到的隧道谱如图1c所示,表现出清晰的双能隙结构。对在一个样品的同一解理面内测量到的98条曲线进行统计,发现超导能隙分成为两组,其中心位置大约在14.3和8.6毫电子伏特。如果用大能隙值代入计算发现2D/Tc
» 8.7,
这个比值远远大于基于电声子耦合导致电子配对的巴丁-库珀-施瑞弗理论值(2D/Tc
»
3.53)(1972年诺贝尔物理学奖)。因此这个新结果揭示铁基超导不是通过简单电声子耦合实现的。

该成果是闻海虎教授小组与美国佛罗里达大学Peter
Hirschfeld小组,德国鲁尔大学的Ilya Eremin小组和美国海军实验室的Igor
Mazin等理论学家合作完成的,南京大学为第一完成单位。样品生长、基本物性测量、扫描隧道显微镜、隧道谱测试和分析部分是由南京大学完成,部分理论计算由上述的美国和德国理论物理学家完成。文章共同第一作者是杜增义,杨雄,顾强强和Dustin
Atenfield博士生和杨欢教授。通讯作者为Peter
Hirschfeld和闻海虎教授。闻海虎教授协调了整个工作进展。另外,Nature
Physics每年发表的科学研究类型文章数量在200篇左右,
2016年的SCI影响因子为22.8,被认为是物理学最有影响的杂志之一。该篇文章是闻海虎教授在南京大学工作后,发表有南大署名的第四篇Nature
Physics文章。

铜氧化物超导体自从1986年被发现以来,其超导机理一直被本领域科学家高度关注。具有排斥势的两个电子,为什么在高达160多开尔文下仍然能够配对并凝聚成为超导态,这是横亘在凝聚态物理领域的一个重大科学问题。超导态一旦形成,就受到能隙的保护,这也是超导态为什么能够在一定温度下存在的原因。而形成超导的内在因素直接决定着电子配对能隙函数的形式。因此探测非常规超导体的机理问题的首要任务是知道超导能隙的函数形式。早先的理论研究预测铜氧化物超导体的能隙可能具有d-波对称性,基于约瑟夫森效应的相位敏感实验和热力学实验也支持这个结论。但是约瑟夫森相位敏感实验一般要求复杂的加工工艺和测量技术,而且对于费米面上无能隙节点的超导体,如铁基超导体是不起作用的;热力学实验一般不具有动量分辨能力。因此对于高温超导机理,我们需要直接测量并演示能隙的函数形式。

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该项研究是基于一种新型的电子驻波相位敏感的探测实验。如果超导态具有能隙符号反转的S+-能隙结构,理论预言超导态的库玻对被无磁性杂质散射后会被拆散成为单电子,在能隙内出现杂质态共振峰,在没有符号反转的的S++配对模型下就不会出现。进一步,由于这些准粒子形成的干涉驻波在空间的相位对能隙的结构非常敏感,连接所关心的费米面的两点之间准粒子相干散射的傅里叶变换强度的正负能之差,理论上简称为dr-,对于符号反转的能隙,应该是共振叠加的;反之,对于没有符号反转的能隙,信号应该非常微弱。为了完成这个实验,闻海虎教授团队进行了两年多的艰辛准备和实验,终于取得突破,获得了能隙符号反转的确切证据。

科学内容阐述

图1. , OHFeSe超导体解理后露出的硒原子面和杂质点。,
OHFeSe原子结构示意图。 ,
远离杂质点测量到的典型隧道谱形状,可以清晰看见两个能隙结构。,
在一个解理面上测量的98条谱上能隙的统计结果。

研究团队工作的第一步是生长出无磁性杂质Zn掺杂的OHFe1-yZnySe单晶样品,并用扫描隧道谱证明这个杂质是无磁性杂质。然后,利用准粒子散射技术获得该材料的费米面和能隙大小,这一步在该小组2016年的文章中已经说明
[Z. Y. Du et al., Nat. Commun. 7,
10565]。之后,关键的一步是测量连结点之间准粒子相干散射的傅里叶变换强度的实部正负能之差。因为牵涉这个物理量的实部,必然包含相位敏感的信息。理论预言该物理量对于
S+-,
应该是共振增强,相反,如果没有能隙符号反转,则信号很弱。研究的结果显示在图2中。实验结果清晰显示此类超导体尽管只有电子费米面,没有空穴型费米面,但是其能隙符号也会出现反转,即S+-。因此他们预测超导能隙大概结构如图2中的一种所示,更倾向于左边的形状。

超导态都是电子形成库玻对然后凝聚的产物。超导机理的核心问题就是关于电子库玻对的成因。铜氧化物超导体中的超导一般是由CuO2平面所承担,附近的载流子库层起到调节CuO2平面物性的作用。由于电子强关联特性,该CuO2的物理特性不能被现有的固体能带论进行描述。因此高温超导是来源于目前我们还认知甚少的强关联电子态,这也是为什么高温超导机理问题这么难解决的原因。图1a显示的是Bi2212单晶样品解理以后暴露的BiO面的结构,可以看见沿着一个方向有一个非公度调制结构出现。图1(b)显示了铜氧化物超导体的费米弧的示意图。在高温超导体中,能带论计算的原本连续封闭的费米面没有出现,由于强关联效应,费米面变成了四段费米弧,在费米弧端点有很高的态密度。在8个端点之间有7个散射波矢,分别用q1…q7进行描述。在测量完准粒子相干散射形成的图案以后,利用傅里叶变换,就可以得到这7个波矢的散射亮斑。假如系统具有d-波能隙形式,很容易看出,在这7个散射波矢中,q1,
q4, q5对应的是能隙同符号动量点间的散射,而q2, q3, q6,
q7则对应的是能隙相反的动量点之间的散射。我们可以利用相位敏感的准粒子相干散射(Phase-Referenced
Quasi-Particle Interference, 简称PR-QPI) 技术来进行甄别。

为了仔细分辨隧道谱上面所发现的两个超导能隙的起源,闻教授他们利用了一种称为准粒子散射相干技术(quasiparticle
interference,简称QPI)。超导态库珀对被杂质破坏以后,形成单电子态,这些单电子表现出行波形式,而这些电子波又被杂质所散射形成一定的驻波态,在超导体表面稳定存在并被空间分辨的扫描隧道谱直接测量出来。有个形象的比喻是池塘中的水波如果被露出水面的石头所散射,也会形成一定的驻波态,根据这个驻波态的形式,可以分析池塘中露出水面的石头个数和分布情况。同样的道理,测量到电子因为散射相干形成的驻波态以后,就可以通过傅立叶变化到倒易空间,得以获得电子结构信息,如费米面,超导能隙特征等,这就是QPI技术。图2a显示的就是在解理面上,在大能隙的能量附近,测量到的QPI图谱。图2b和2c就是在不同能量测量到的电子驻波态,经过傅立叶变换后的图案,可以清晰看见不同费米面的信息。图2d是理论上预测的经过能带叠加电子费米面图。根据这样一个费米面的信息得到的QPI模拟结果放在图2e中,可以看出模拟结果与实验结果大致相似。

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图1. Bi2212单晶表面的原子像,费米面示意图和隧道谱。(a)
Bi2212单晶BiO层表面的原子像,沿b方向有一个非共度调制出现。(b)
费米弧片段。小圆圈标出的是态密度较高的费米弧端点位置,右上角的示意图显示在圆形费米面上d-波能隙函数的情况,红色和绿色部分分别对应能隙函数的正负。(c)
一条典型的隧道谱(圆点)和d-波模型的拟合(红色曲线)。(d)从大约200条隧道谱上确定的能隙的统计分布,红色线给出了高斯拟合,最大能隙大约在43
meV。

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图1.
Zn掺杂的铁基超导体OHFe1-yZnySe的表面原子像,一个亮的格点代表一个Se原子,哑铃状的缺陷是Fe位置的杂质;给出的是在磁场为零和11特斯拉的时候所测量到的扫描隧道谱在空间的变化规律。可以看见在杂质点上面有非常强烈的杂质共振态峰。
显示的是在杂质点上面测量到的磁场为零和11特斯拉的隧道谱,可见峰位置并未随磁场发生移动,说明此杂质是无磁性杂质。

所谓PR-QPI技术是指比较正、负能量的傅里叶变换强度r(q,E)的相位。在超导态库玻对被热效应或杂质拆对之后变成准粒子,而这些准粒子满足Bogoliubov色散关系,其中包含能隙的信息。当这些准粒子被从一个动量点ki散射到另外一个动量点kj以后,会形成波矢q=ki-kj的驻波。各种可能的驻波在空间相干交叠,形成一定的图案,我们称为电子态密度空间分布图案r(r,E),可以用扫描隧道显微镜测量出来。经过对r(r,E)
做傅里叶变换,就可以得到动量空间的QPI,即r(q,E)。一般大家只关注这个物理量的幅值,从而在q-空间勾勒出费米面的信息。然而,实际上这个物理量在任何一个q点是复变量,同时具有相位,即r(q,E)=|r0(q,E)|exp[ij(q,E)],每一q点的幅值和相位可以从实验数据直接求出来。理论分析指出,该相位与能隙函数的形式关联起来,准粒子被无磁性杂质散射以后,对应能隙符号反转的两个动量点的q矢量,其正、负能量的r(q,E)会相差p位相。因此我们可以通过这个技术来决定该超导系统的能隙是否具有d-波函数形式。

图2.,在能量为14.5mV测量到的微分电导(dI/dV,
对应电子态密度)在空间的分布。可以看见一些电子波干涉的图案。中的电子干涉图谱经过傅立叶变换以后的图案。,同样方法在小能隙能量附近8.6mV测量到的QPI图案。,理论预测的大概费米面图形。中的费米面信息所做的模拟QPI图案,与实验结果相似。,小动量散射的QPI图案,反映的是费米面内部散射的信息。

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图2显示的是根据实验数据计算出来的相位参考的物理量rr(q,-E) =
|r(q,-E)|cos[j(q,E)-j(q,-E)]。每个虚线小圈标示的是7个散射斑的位置和强度积分的区域。从上面的描述得知,在d-波能隙情况下,q1,
q4, q5对应的是能隙同号

为了更清楚地研究双能隙对应费米面和超导能隙的情况,他们又特别精细地测量了大面积实空间的电子相干图谱,这样反演到倒易空间,清晰度可以大大提高。一般这样一个图谱要稳定测量1-2天,而且要保证针尖不能偏离原子位置,难度极大。如图3所示,通过改变能量,他们发现在低能部分,没有费米面出现,证明超导能隙是完整的(fully
gapped)。然而逐渐增加能量的时候,在接近或达到小能隙能量的时候,第一套费米面浮现出来。再继续增加能量,他们发现另外一套费米面逐渐显露,在达到大能隙的时候,第二套费米面已经变得很清晰,形成了明显的里外层费米面套叠的情况。根据外套费米面在更高能量出现的事实,合理的推论是大能隙对应外套费米面,而小能隙对应内套费米面。这是在只包含电子费米面的众多铁硒基材料中,第一次甄别出内外两套费米面,并且与双能隙结构联系起来。

图2.
准粒子相干散射图谱经过傅里叶变换以后的强度的实部正负能之差dr-在散射空间的分布情况,他们关心的物理量是两个圆圈内部的积分总和;
实验测量到的dr-随能量的变化,插图给出了能隙符号反转和符号不反转的
的计算结果。
屏蔽掉相干共振峰以后的结果与理论的对比。中均可见实验结果与S+-
理论预期很好符合。
根据目前的结果总结的超导能隙情况,能隙符号出现反转,用红色和蓝色各表示不同符号。

散射,而q2, q3, q6,
q7则对应的是能隙反号散射。实验数据清晰地显示q1是同号散射,而q7是反号散射,与d-波的情形完全吻合。为了定量描述这个问题,我们对q1到q7的散射强度进行积分,
在相关散射点附近小区域内的积分量画在图2(d),(e)和(f)中。可以看出这些结果进一步与d-波的理论预言吻合。结合d-波模型的理论计算结果与实验结果也相一致。

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本项研究第一次利用相位敏感的实验清楚地说明了在只有电子型费米面存在的铁基超导体中,能隙符号仍然具有反转效应,因此正如文章摘要中说的“该工作统一了有和没有空穴费米面的铁基超导体的机理问题,支持自旋涨落是导致电子配对和超导的关键因素”。

该成果的意义不仅是用直接法确定了Bi2212
超导体中的能隙是d-波对称的,而且该方法有望成为确定其他非常规超导体中能隙函数符号反转的强有力手段。

图3. 根据相应能量测量到的态密度空间图谱,
通过傅立叶变换以后获得的倒易空间电子结构的信息。在小能量的时候,内套费米面先显露出来;在大能量的时候,外套费米面开始显露。因此可以推论,存在由于费米面套叠或杂化形成的内外套费米面,而大能隙对应外套费米面。

此前该团队发现了同时具有电子和空穴费米面的系统中无磁性杂质诱导的相干态,支持S+-模型
[Nature Communications 4,
2749]。同时,他们在两个完全不同铁基超导体系中,还发现了与超导密切相关的新的能量尺度,说明铁基超导电子配对与磁相互作用密切相关
[Nature Physics 9,
42]。目前,他们又发现了不同费米面构型的超导体都具有能隙的符号反转效应,因此大大促进了对铁基超导机理的理解。闻海虎教授小组还在开展深入研究,力争在高温超导机理问题解决的过程中做出最终决定性的成果。

闻海虎教授团队长期坚持在高温超导机理方面开展研究。最近几年他们在铁基超导机理研究方面取得多项成果。
目前的工作是闻海虎,杨欢教授团队与王强华教授小组实验结合理论完成的,样品由美国布鲁克海文国家实验室的顾根大教授小组提供。文章并列第一作者是顾强强,万思源和汤庆坤博士生,通讯作者是杨欢,王强华和闻海虎教授。

本项研究第一次清楚地说明了在只有电子型费米面存在的铁硒基的高温超导体中,为什么有双能隙的特征。其意义体现在以下几个方面:在一种典型铁硒基高温超导体中,观察到双能隙特征,与引起广泛关注的铁硒单层膜上的数据极其相似,也许内在物理是一致的;在早期大量的实验数据都认为只有一套电子型费米面时,该工作第一次甄别出来内外两套靠得很近的费米面,并获得了相应的超导能隙的特征;超强的能隙和转变温度的比值把铁基超导体完全归类于非电声子耦合导致的电子配对。这个重要进展将大大推动铁基超导机理问题的解决。

此工作得到教育部985计划,国家重点专项“量子调控项目”,自然科学基金委和2011计划“人工微结构和量子调控项目”的支持,在此表示感谢。

此项研究是闻海虎教授小组在南京大学取得的系列成果的最新进展。此前他们发现了无磁性杂质诱导的电子相干态,这是理论上预言的支持S+-模型的指纹性证据,因此国际同行认为“这是迄今为止他所看见的支持S+-模型的最坚实的实验证据”。该工作于2013年11月发表在Nature
Communications 4,
2749。同时,他们在两个完全不同铁基超导体系中,还发现了与超导密切相关的新的能量尺度
W,说明铁基超导电子配对与磁相互作用密切相关,该工作于2013年1月发表在Nature
Physics 9,
42。目前,该小组还在深入研究,力争在铁基超导机理问题解决的过程中做出最终决定性的成果。

相关文章链接:

该最新成果是闻海虎教授小组独立完成的。扫描隧道显微镜、隧道谱测试和分析部分是由杜增义,杨雄,方德龙,杜冠同学,杨欢教授和闻海虎教授完成;样品制备和表征是由林海,邢捷同学和祝熙宇副教授完成;杜增义,杨雄和林海为同等贡献第一作者;杨欢和闻海虎为共同通讯作者;闻海虎协调了整个工作进展。

  1. Zengyi Du, Xiong Yang, Dustin Altenfeld, Qiangqiang Gu, Huan Yang,
    Ilya Eremin, Peter J. Hirschfeld, Igor I. Mazin, Hai Lin, Xiyu Zhu, and
    Hai-Hu Wen, Sign Reversal of the Order Parameter in OHFe1-yZnySe.
    Published on-line on 23 Oct. 2017. Link:
    .

此工作得到教育部985计划,科技部973计划和自然科学基金委的支持。

(人工微结构科学与技术协同创新中心 科学技术处)

(物理学院 科学技术处)

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